Chan é apenas um sufixo usado como carinho, mais frequentemente para bebés de ambos os sexos, animais de estimação, e raparigas ou possivelmente mulheres. Onii-chan é, portanto, uma forma encantadora de dizer irmão mais velho, com um tipo de som mais feminino. Não creio que esta seja uma forma típica de chamar o seu irmão mais velho devido à conotação feminina.
No entanto, em anime, existe um tropo bastante comum frequentemente chamado “complexo de irmã mais nova”, onde é considerado “moe” ou particularmente “squee” para um tipo de irmã mais nova adorável chamar ao seu irmão mais velho onii-chan. Isto pode ser de uma forma engraçada e inocente. Ver Card Captor Sakura para um exemplo engraçado e inocente deste tropo. Ou pode ser de uma forma fetichista. Por exemplo, eu não ficaria surpreendido se Daru em Steins;Gate se tivesse arrepiado com as raparigas do espectáculo em algum momento, pedindo-lhes que dissessem onii-chan. Quanto à forma como se aplica a Himouto!Umaru-Chan eu não poderia dizer, pois não o vi.